On phenomena in ionized gases

 Nitrogen-containing plasma polymer nanoparticles produced by means of 

a gas aggregation cluster source     

 

A.

 

Shelemin

PP

, A. Choukourov

P

, D. Nikitin

PP

, P. Pleskunov, D. Slavinska, H. Biederman

PP

  

 

1

Charles University in Prague, Faculty of Mathematics and Physics, Department of Macromolecular 

Physics, V Holesovickach 2, 18000, Prague, Czech Republic 

 

Nitrogen-containing plasma polymer particles were prepared by means of a gas aggregation cluster 

source  with  special  attention  paid  to  finding  the  correlation  between  the  plasma  composition and 

the  properties  of  the  particles.  It  has  been  shown  that  the  stability  and  reproducibility  of  the 

deposition  rate  of  the  particles  are  significantly  dependent  on  the  pressure  in  an  aggregation 

chamber.  On  the  other  hand,  the  chemical  composition  of  the  particles,  particularly  the  nitrogen 

concentration, can be tuned by the amount of N

2

 in the working gas mixture. 

 

1. Introduction  

Generation  of  polymer  particles  with  tuneable  size 

distribution  and  chemical  composition  is  of  high 

scientific  interest.  Low-temperature  plasma  is 

known  to  be  capable  of  production  particles  in  the 

gas  phase  via  plasma  polymerization  processes. 

Recent years witnessed the successful application of 

Gas  Aggregation  cluster  Sources  (GAS)  for  the 

production  of  C:H,  C:H:N:O,  C:F  and  C:H:Si:O 

particles.  Little  is  known  however  about  the 

processes  that  occur  in  the  plasma  during  the 

particle formation. The main aim of this work was to 

develop a GAS that allows the in-situ diagnostics of 

the plasma chemistry within the aggregation zone.  

 

Fig. 1. Scheme of the experiment

 

 

2. Experimental 

The GAS was based on a 3-inch RF magnetron with 

a 3-mm thick nylon 6.6 target. The aggregation zone 

was created by attaching a conical lid with an orifice 

(2  mm)  10  cm  opposite  to  the  magnetron.    The 

GAS  was  constructed  to  allow  moving  the  entire 

assembly  of  the  magnetron  and  the  orifice  with 

respect  to  the  static  diagnostic  ports  while 

maintaining  the  length  of  the  aggregation  zone 

unchanged

 (

Fig. 

1

). 

OES and Langmuir probes were 

connected  to  the  diagnostic  port  to  monitor  the 

plasma  parameters  in  dependence  on  the  distance 

from the magnetron. Ar or different Ar/N

2

 mixtures 

were  used  as  working  gases.  The  magnetron  power 

was varied from 20 to 80 W.  

 

3. Results  

The  deposition  parameters  were  found  to  produce 

the  particles  with  the  size  ranging  from  220  nm  to 

300  nm.  The  addition  of  nitrogen  into  the  GAS 

enhanced the emission from the nitrogen-containing 

species  (Fig.  2)  which  was  accompanied  by  an 

increase  of  the  nitrogen  content  in  resultant 

particles. 

250

300

350

400

250

300

350

400

OH

 

 

Wavelength, nm

100% Ar

OH CO

NH N

2

NO

CN

OH

 

 

Wavelength, nm

OH CO

NH

N

2

NO

CN

99,5% Ar

0,5% N

2

 

Fig. 2: Optical emission spectra obtained in Ar (left) and 

with the addition of 0.5 % of N

2

 (right). 

 

The ratio between the emission intensity of different 

species  was  found  to  be  stable  along  the  axial 

distance from the magnetron which may point at the 

longitudinal 

invariability 

of 

the 

plasma 

polymerization 

processes. 

Langmuir 

probe 

measurements  showed  a  decrease  of  the  electron 

concentration  when  particles  appeared  in  the  gas 

phase. 

 

Acknowledgements 

This work was supported by the grant GACR 13-

09853S  from  the  Grant  Agency  of  the  Czech 

Republic. 

14 

310

XXXIII ICPIG, July 9-14, 2017, Estoril/Lisbon, Portugal 

 

 

Quantification of free radicals species generates by He cold atmospheric 

plasma jet in different liquid media 

 

J.Chauvin

1,2

P

, 

U

F.Judée

1

P

, M.Yousfi

1

, P.Vicendo

P

2

, N.Merbahi

P

1

P

  

 

P

1

P

 Université de Toulouse - LAPLACE, UPS, Toulouse, France  

P

2

P

 Université de Toulouse -

 

IMRCP, CNRS, Toulouse, France 

 

Short  and  long  live  Reactive  Oxygen  and  Nitrogen  Species  (ROS  and  RNS)  can  be  generated 

through the interaction of plasma with  liquids. [1] In the present work, free radicals generated by 

Helium plasma jet in water and biological media (whit and without Fetal Calf Serum (FCS)) were 

quantified  by  electron  paramagnetic  resonance  (EPR),  fluorometric  and  colorimetric  analysis. 

Results clearly show the formation of ROS such as hydroxyl radical, superoxide anion radical and 

singlet  oxygen.  The  major  species  produced  by  our  Helium  plasma  jet  were  identified  as  nitric 

oxide, hydrogen peroxide and nitrite-nitrate.  

 

1. Introduction 

Plasma  Activated  Medium  (PAM)  has  shown 

interest  in  recent  years  in  cancer  treatment  and 

present  minimal  toxicity  for  normal  tissues  [2]. 

Stored at the right temperature, PAM remains stable 

several days after their preparation [3].  

The  observed  cytotoxicity  effect  of  PAM  is  due 

to  the  presence  of 

long  lifetime  ROS  and  RNS 

and oxidized biological compounds in PAM. 

 

In  the  present  work  the

  identification  of 

aqueous 

species 

formed 

in 

PAM 

and 

quantitative  investigations  of  ROS,  RNS  were 

performed  and  compared  in  the  case  of  Milli-

Q®  water  and  culture  media  without  and  with 

FCS.  EPR,  fluorometric  and  colorimetric 

analysis  were  used to  identify and quantify free 

radicals generated by helium plasma jet.

 

2. Results 

Using DMPO as a spin trap for hydroxyl radical, 

liquids  were  exposed  to  plasma  for  different  time 

(Fig 1).  

 

 

Fig  1.  DMPO-OH  concentration  in  water, 

DMEM+/- 10% FCS as a function of helium plasma 

jet exposure time.  

Results  showed  that  OH



  is  produced  in  larger 

concentration  in  water  than  in  biological  culture 

media.  This  can  be  explained  by  the  oxidizing 

presence of biomolecules like amino acids, vitamins 

and proteins.  

Hydrogen  peroxide  (H

2

O

2

) 

concentrations  in 

PAM  were  quantified  using  a  fluorometric 

Hydrogen Peroxidase Assay kit (Sigma–Aldrich 

Co.,  Ltd).  In  contrast  to  OH  radical  H

2

O

2

 

concentration  increase  linearly  but  does not depend 

on the media (Fig 2).  

 

 

Fig 2. Variation of the concentration of hydrogen 

peroxide  in  media  as  a  function  of  He  plasma  jet 

time exposition.  

 

This  result  indicates  that  hydrogen  peroxide  is 

produced in the plasma jet and transferred in liquids.  

 

3. References 

[1]  Sun  P.  et  al,  Appl  Phys  Lett,  98, (2011) 

021501  

[2] Judée F. et al. Plasma Med. 6, (2016) 15823  

[3] Judée, F. et al. Sci. Rep. 6, (2016) 21421 

 

17 

311

XXXIII ICPIG, July 9-14, 2017, Estoril/Lisbon, Portugal 

 

 

Electron trapping in ultra-cold plasma cloud 

 

R. Ayllon

P

1

P

, 

U

H. Tercas

UP

1

P

, J.T. Mendonca

P

1

P

  

 

P

1

P

 Instituto de Plasmas e Fusão Nuclear, Instituto Superior Técnico, Universidade de Lisboa, Lisboa, Portugal  

 

In  the  present  work,  we  have  dedicated  the  study  of  trapping electrons  in a  cloud  of  ultra-cold 

plasma using molecular dynamic simulation. The simple case was studied using only a Coulomb 

potential as source of interaction. The forces have been calculated using a hierarchical tree code 

that allows the increase in velocity of computation compared to conventional methods in molecular 

dynamics. In this case, we have performed the simulations after the ionization of the cloud of cold 

atoms since we are interested only to the expansion of the particles. During the expansion, we have 

observed the effect of trapping, and the quasi equilibrium of the particles like the Thomas-Fermi 

quasi-equilibrium found in the literature.  

 

1. Introduction 

Ultra-cold  neutral  plasmas  have  become  an 

attractive topic of study in the recent years. They are 

produced  by  photo-ionizing  laser-cooled  cloud  of 

atoms near the ionization threshold [1, 2]. In these 

systems, the temperature of the electrons can vary in 

the range of 1K to 1000K, while the ion temperature 

can be around 100K to 1K [3]. 

The evolution of an ultra-cold neutral plasma can 

be divided into three different stages. The first stage 

is characterized by the equilibration of the electrons. 

The  second  stage  is  the  equilibration  of  the  ions. 

The last stage is the expansion of the plasma. 

During  the  expansion  of  the  plasma,  free 

electrons  scape  from  the  cloud  creating  an 

imbalance of charge due to excess of ions that create 

a  small  electric  field  that  trap  the  remaining 

electrons. 

In  the  present  contribution,  we  tried  to  show 

using  molecular  dynamics  simulations,  that  the 

effect  of  electron  trapping  in  an  ultra-cold  neutral 

plasma,  lead  to  a  model  like  the  known  Thomas-

Fermi model for heavy atomic systems [4].  

2. Numerical Method 

In  this  work,  we  have  used  classical  molecular 

dynamics to simulate the dynamics of the ultra-cold 

plasma after ionization. The Coulomb force in this 

simulation  is  calculated  using  the  interaction 

between  the  particles  using  the  hierarchical  tree 

method.  This  method  increases  the  velocity  of  the 

simulation  and  scales  as  N  log(N).  Allowing us to 

increase  the  number  of  particles  compared  to  the 

classical method of pair-wise the interaction. 

A reduced ion-electron mass ratio m

i

/m

e

 =100 is 

applied  to  reduce  the  time  cost  of  the  simulation, 

and we have used 50000 electrons and 50000 ions as 

the number of particle to simulate. We set the initial 

density  with  a  Gaussian  profile,  which  is  common 

found in experiments. The positions of all particles 

are initialized randomly. The velocities are defined 

randomly  with  Gaussian  distribution,  in  sense  the 

initial  temperature  of  the  electrons  is  T

e

(0)  =  10K 

and the initial temperature of the ions is T

i

(0) = 0K. 

 

Figure 1. The results of the simulation that computes the 

number of particles in a radial distribution. Insight figure 

shows  the  initial  distribution  of  the  particles.  The  main 

figure,  shows  the  evolution  and  the  trapping  of  the 

electrons after 20 

-1pe

. 

 

3. References 

    [1] T. C. Killian, S. Kullin, S. D. Bergson, L. A. 

Orozco, C. Orsel, S. L. Rolston, Phys. Rev. Lett.  

83 (1999) 4776

 

    [2] P. M. Robinson, B. L. Tolra, M. W. Noel, T. 

F. Gallagher, P. Pillet, Phys. Rev. Lett. 85 (2000) 

4466 

    [3] T. C. Killian, T. Pattard, T. Pohl, J. M. Rost, 

Phys. Rep. 449 (2007) 77 

    [4] J.T Mendonça, H. Terças, Physics of Ultra-

Cold Matter, Springer (2013)

 

 

Topic number 5 

312

XXXIII ICPIG, July 9-14, 2017, Estoril/Lisbon, Portugal 

 

 

 

Rotational, vibrational and electronic temperatures of pulsed corona 

discharge at atmospheric pressure in humid air 

H. Guedah

1

, A. Abahazem

1

, N. Merbahi

2

 and M. Yousfi

2

 

 

1

  Laboratory  Materials  and  Renewable  Energies,  Physics  Department,  Cité  Dakhla  BP  8106,  Ibn  Zohr 

University, Agadir, Morocco 

2

  LAPLACE  UMR  5213-CNRS,  118  Route  de  Narbonne,  Bât.  3R2,  31062  Toulouse  Cedex  9,  Paul  Sabatier 

University, France 

This  work  is  devoted  to  the  studies  of  pulsed  corona  discharge  in  point-to-plane  geometry  in  air 

humid  at  atmospheric  pressure  by  optical  emission  spectroscopy  (OES).  In  the  first  time  the 

rotational,  vibrational  and  electronic  temperatures  are  studies  as  a  function  of  several  parameters 

(applied voltage, frequency and rate hygrometry) near the anodic tip. In the second time we fixed 

applied voltage at 6.4Kv, frequency at 10kHz and rate hygrometry at 100%, then studies the spatial 

variation along the z axis (from the tip to the cathode plate) of electronic temperature (with a step 

of 2 mm for point to plane), the objective is to determine the variation of the electronic temperature 

in  the  interelectrode  space  along  the  discharge.  The  electronic  temperature  decrease  versus  the 

inter-electrode  distance  from  the  tip  to  the  cathode  plate.  This  result  is  coherent  with  electron 

energy in the case of streamer corona discharges in the region close the high voltage tip. 

 

1. 

Determination 

of 

rotational 

and 

vibrational temperatures 

A free code of LIFbase was used to generate the synthetic 

spectrum  of  first  negative  system  N

+

2

  and  OH  [1],  which 

are  respectively  shows  in  Figure  1

 

and  Figure  2.  The 

simulated spectra were calculated to minimize the sum of 

square  error  between  the  measured  and  the  calculated 

spectra  by  choosing  the  best  fit  for  the  vibrational  and 

rotational  temperatures  [2].  The  vibrational  temperature 

has been determined from N

+

2

 (FNS) for (0, 0) and (1, 1) 

head bands spectra at 391.4 nm and 388.4 nm respectively 

[3,4].  The  rotational  temperature  has  been  determined 

from OH (0, 0) head bands spectra at 309 nm [5]. 

 

 

Figure 1. Measured and synthetic spectrum of N

+

2

(B-

X), vibrational temperature T

vib

=860K, Va = 6.4kV, 

f = 10kHz and rate hygrometry of 100%. 

2.  Effect  of  operating  parameters  on  the 

rotational and vibrational temperatures 

Based on the above method, the effect of applied voltage, 

frequency  and  rate  hygrometry  on  the  rotational  and 

vibrational  temperatures  is  studied  in  this  work.  As 

results,  the  rotational  and  vibrational  temperatures 

increase  versus  the  applied  voltage  and  rate  hygrometry, 

but the influence of frequency is negligible.  

 

Figure 2. Measured and synthetic spectrum of OH (A-

X), rotational temperature T

rot

 = 820K with Va = 6.4kV, 

f = 10kHz and rate hygrometry of 100%. 

3.

 

References 

[1]  J.  Luque  and  D.  R.  Crosley,  SRI  International 

Report MP, (1999) 99-009. 

[2]  A.  Zerrouki,  H.  Motomura,  Y.  Ikeda,  M.  Jinno 

and  M.  Yousfi,  Plasma  Phys.  Control.  Fusion  58 

(2016) 075006 

[3] A. Ricard  Reactive Plasmas, (1996) 97–102 

[4] N. Britun, M. Gaillard, A. Ricard, Y. M. Kim, K. 

S.  Kim,and  J.  G.  Han,  J.  Phys.  D:  Appl.  Phys.  40 

(2007) 1022–1029. 

 [5]  Y.  Nakagawa,  R.  Ono  and  T.  Oda,  J.  Appl. 

Phys. 110 (2011) 073304. 

 

 

  

 

 

313

XXXIII ICPIG, July 9-14, 2017, Estoril/Lisbon, Portugal 

 

 

 Distributed microwave plasma sources: coupling modes and operation at 

high pressure for large area deposition 

 

A. Martín Ortega

P

, A. Bès, S. Béchu, A. Lacoste

PP

 

LPSC, Université Grenoble Alpes, CNRS/IN2P3, 53 rue des Martyrs, 38026 Grenoble Cedex, France

 P

 

 

The  2D  and  3D  distribution  of  a  set  of  elementary  plasma  sources  enables  its  use  in  large  area 

deposition and etching processes. Existing sources, working at 2.45 GHz, provide uniform plasma 

conditions  at  low  and  very  low  pressures  (up  to  a  few  Torr).  A  new  challenge  is  to  extend  the 

uniformity of the plasma at higher pressures, where the diffusion is limited by the scaling laws. We 

will  describe  the  transition  between  inductive  and  capacitive  coupling  modes  as  a  function  of 

frequency  (2.45  GHz,  915 MHZ and 352 MHz), gas pressure, source geometry and input power. 

The  understanding  of  the  transition  should  allow  the  efficient  design  of new sources operating at 

high  gas  pressure.  Interest  in  this  technology  will  be  pointed  out  through  some  examples  of 

applications. 

 

1. Introduction 

The  distribution  of  individual  microwave  (MW) 

plasma  sources  on  a  2D  or  3D  network  allows  for 

the  scaling-up  of  high  density  plasma  processes  in 

the  low  and  very  low  (few  Torr  down  to  mTorr) 

pressure  range  [1].  The  typical  configuration 

consists on a coaxial applicator which also provides 

the  impedance  coupling,  ended  in  a  permanent 

magnet  which  facilitates  the  sustainability  of  the 

discharge  [2].  While  this  technology  has  been  long 

studied for low pressures, where fairly uniform and 

extended  plasma  can  be  obtained,  its  use  at  higher 

pressure remains a challenge. Indeed, an increase in 

pressure  will  not  only  reduce  the  plasma  extension 

according  to  the  scaling  laws,  but  will  also  change 

the absorption mode of the electromagnetic wave by 

the plasma. 

Most of the existing MW plasma sources operate 

with  generators  of  2.45  GHz  of  frequency.  The  use 

of new sources operating at lower frequencies, such 

as 915 MHz and 352 MHz, might enable the use of 

the  distributed  plasma  sources  at  higher  ranges  of 

pressure.  

 

2. Coupling modes 

A  transition  between  capacitive  and  inductive 

coupling  modes  can  be  found  when  operating  the 

plasma  sources  at  2.45  GHz  as  a  function  of  the 

pressure  and  absorbed  power  [2].  This  transition 

occurs  at  high  input  power  when  operating  at  low 

(mTorr)  gas  pressure,  with  the  transition  power 

threshold being greatly  reduced at higher pressures. 

The  transition  was  also  found  when  operating  the 

source  at  915  MHz  but  not  at  352  MHz.  At  lower 

pressures  (mTorr),  the  transition  usually  appears 

together  with  a  change in the spatial distribution of 

the  plasma.  At  higher  pressures  (Torr)  no  sudden 

change  in  the  spatial  distribution  for  the  two 

different coupling modes is observed. 

A possible explanation of the transition based on 

the  comparison  between  the  skin  depth  and  the 

dimensions  of  the  plasma  will  be  investigated.  The 

larger skin depth of MW at 352 MHz would explain 

the absence of the inductive coupling mode found at 

2.45  GHz.  The  transition  will  also  be  explored  at 

915 MHz. 

 

3. Plasma extension at high pressure 

The  extension  of  the  plasma  depends  on  two 

factors:  the  plasma  diffusion  and  the  power 

absorption  region.  While  at  lower  pressures  the 

diffusion  is  large  enough  to  ensure  an  extended 

plasma,  at  higher  pressures  the  power  absorption  is 

localized  close  to  the  microwave  injection  plane, 

where the critical density is reached. 

The  decrease  of  the  MW  frequency  from  2.45 

GHz  to  915  MHz  increases  the  size  of  the 

absorption region by increasing the skin depth. The 

plasma  extension  could  be  further  increased  by 

using MW at 352 MHz, but the use of this frequency 

might  be  prevented  by  the  absence  of  the  more 

efficient 

inductive 

mode. 

In 

addition, 

the 

microwaves may propagate  along the surface of the 

applicator  and  chamber walls, increasing the lateral 

extension of the plasma. 

 

3. References 

[1]  A.  Lacoste,  T.  Lagarde,  S.  Bechu,  Y.Arnal 

and J. Pelletier, P. Sources Sci. and Tech. 11 (2002) 

407. 

[2]  Baele,  S.  Bechu,  A.  Bes,  J.  Pelletier  and  A. 

Lacoste:  P.  Sources  Sci.  and  Tech.  23  (2014) 

064006. 

6-9-14 

314

XXXIII ICPIG, July 9-14, 2017, Estoril/Lisbon, Portugal