On phenomena in ionized gases

Specific plasma phenomena in magnetron sputtering systems 

 

P. Baroch, J. Vlček and J. Musil 

 

Department of Physics and NTIS - European Centre of Excellence,  

University of West Bohemia, Plzen, Czech Republic 

P

 

 

The main aim of this work is to show recent developments and specific phenomena in the field of 

magnetron sputtering technology. In the first part we will focus on the basic principles of reactive 

HiPIMS method with a feedback pulsed reactive gas flow control and an optimized location of the 

reactive gas inlets providing the possibility to produce high-quality oxynitride films with a tunable 

elemental composition, structure and properties at very high deposition rates. In the second part 

we will focus on the dual magnetron sputtering systems which belong to advanced sputtering 

methods solving problems of disappearing anode and partially also arcing. Recently, a specific 

plasma drift has been discovered in the dual magnetron system with tilted magnetrons and we will 

discuss specifics, properties and consequences of this phenomenon for thin-films deposition.    

 

High-power impulse magnetron sputtering 

(HiPIMS) methods currently constitute an 

intensively developing area of magnetron sputtering 

technologies. However, deposition of dielectric 

oxide coatings using HiPIMS at high-powers (a peak 

value of the target power density of up to several 

kWcm

-2

 in a pulse) is challenging due to significant 

arcing on the target surface. To avoid this problem 

and to achieve high deposition rate of the films, our 

group has proposed a solution based on the reactive 

HiPIMS with a feedback pulsed reactive gas 

(oxygen and/or nitrogen) flow control and an 

optimized location (high-density plasma zone) of the 

reactive gas inlets in front of the target. It will be 

shown that this way it was possible to produce high 

quality Hf-O-N films with a tunable elemental 

composition, structure and properties at very high 

deposition rates ranging from 175 nm/min for HfN 

films to 230 nm/min for HfO

2

 films [1]. The method 

is based on the following principles: i) intense 

sputtering of atoms from the target resulting in a 

substantially increased deposition rate, ii) very high 

degree of dissociation of both O

2

 and N

2

 molecules 

in a discharge plasma, resulting in a replacement of 

O

2

 and N

2

 molecules, which have very different 

reactivity with metal atoms on the surface of the 

growing films, by atomic O and N, which have 

similar reactivity, and iii) strong “sputtering wind” 

of the sputtered atoms resulting in a reduced flux of 

the reactive gas particles onto the target substrate.     

In the second part we will focus on the 

phenomena occurring in the dual magnetron (DM). 

The DM is an advanced sputtering system which is 

effectively used for the deposition of thin films, 

particularly oxides and multiphase coatings [2]. 

Main advantages of this sputtering source lie in the 

suppression of arcing on the surface of the 

magnetron target and in the elimination of the 

disappearing anode effect, which is an issue in the 

reactive sputtering of electrically insulating oxides 

using a single magnetron. In this study we focus on 

the effect of the polarity of magnets on the 

performance of the DM, especially on the current-

voltage characteristics and the deposition rates. A 

special attention will be devoted to the effect of the 

plasma drift [3] on the deposition process. This 

phenomenon occurs in the DM when the magnetrons 

are tilted as displayed in the Fig.1. 

                 

  

 

Fig.1. Side view photograph of the dual magnetron 

with closed magnetic field and tilted magnetrons. 

References 

[1] J. Vlček, A.Belosludtsev, J.Rezek, J.Houška, J. 

Čapek, R. Čerstvý and S. Haviar, High-rate reactive 

HiPIMS of hard and optically transparent HfO

2

 films, 

Surf. Coat. Technol. 290 (2016) 58. 

[2] P. Baroch, J. Musil, J. Vlcek, K.H. Nam and 

J.G. Han, Reactive magnetron sputtering of TiO

x

 films, 

Surface and Coatings Technology 193 (2005) 107-111. 

[3] P.Baroch and J. Musil, Plasma Drift in Dual 

Magnetron Discharge - IEEE Transactions on Plasma 

Science 36 (2008) 1412-1413. 

Topic number 8 

28

XXXIII ICPIG, July 9-14, 2017, Estoril/Lisbon, Portugal 

 

 

Generating EUV light from tin plasma for chip manufacturing  

 

O.O. Versolato

1

 

 

P

1

P

 Advanced Research Center for Nanolithography, Science Park 110, 1098 XG Amsterdam, The Netherlands 

 

 

Laser-produced  tin  plasmas  are  the  prime  candidates  for  the  generation  of  extreme  ultraviolet 

(EUV)  light  around  13.5  nm  wavelength  for  nanolithography.  It  is  our  aim  to  understand  this 

plasma  at  the  fundamental level.  I will present results on the  plasma-pressure induced propulsion 

and hydrodynamic deformation of free-falling liquid-tin microdroplets  as well as on  charge-state-

resolved measurement of highly charged tin ions using an electron beam ion trap. 

 

Laser-produced  tin  plasmas  are  the  prime 

candidates  for  the  generation  of  extreme  ultraviolet 

(EUV)  light  around  13.5  nm  wavelength  for 

nanolithography.  This  light  is  generated  by  atomic 

transitions in highly charged tin ions Sn

8+

-Sn

14+

. Due 

to the complicated electronic configurations of these 

charge  states,  thousands  of  atomic  lines  contribute 

to the emission of EUV light from the hot (~100 eV) 

and very dense (~10

21

 e/cm

3

) plasma. It is our aim to 

understand this plasma at the fundamental level.  

 

Fig.  1  (a)  Propulsion  velocity  U  of  molten-metal 

microdroplets as a function of laser pulse energy E

OD

. The 

inset  shows  shadowgrams  of  the  expanding  droplets.  (b) 

Momentum coupling coefficient C

m

. 

 

I  will  present  measurements  of  plasma-pressure 

induced  propulsion  and  hydrodynamic  deformation 

of  free-falling  liquid-tin  microdroplets  (see  Fig.  1) 

by laser pulse impact [1]. These measurements, and 

the  scaling  laws  obtained  from  them,  serve  as 

precision  tests  of  state-of-the-art  plasma  simulation 

and  theory  predictions.  To  obtain  a  better 

understanding  of  the  atomic  processes  within  the 

laser  generated  plasma  we  performed  charge-state-

resolved measurement (see Fig. 2) of highly charged 

tin  ions  using  an  electron  beam  ion  trap  (EBIT). 

Combining  the  EBIT  measurements  with  both  the 

semi-empirical  COWAN  code  as  well  as  ab  initio 

techniques  for  calculating  the  level  structure,  the 

optical spectra could be assigned [2,3]. We conclude 

that assignments of EUV transitions in the literature 

require  corrections.  EUV  and  optical  spectra  are 

measured 

simultaneously 

in 

the 

controlled 

conditions  of  the  EBIT  as  well  as  in  our 

microdroplet-based  laser-produced  plasma  source, 

thus providing information on the contribution of Sn 

charge states to the EUV emission.  

Fig. 2 (c) Composite spectral map from electron beam ion 

trap  (EBIT)  spectroscopy  of  highly  charged  Sn  ions.  (d) 

Fluorescence  yield  for  each  charge  state  as  a  function  of 

the EBIT’s electron beam acceleration potential. 

 

[1]  D.  Kurilovich  et  al,  Phys.  Rev.  Appl.  6  (2016) 

014018  

[2]  A.  Windberger  et  al,  Phys.  Rev.  A  94  (2016) 

012506 

[3]  F.  Torretti  et  al,  (accepted  for  publication  in 

Phys. Rev. A) (2016) arXiv:1612.00747  

 

Topic number 

(c)

(d)

(c)

(d)

29

XXXIII ICPIG, July 9-14, 2017, Estoril/Lisbon, Portugal 

 

 

Diagnosing negative ions using electrical probes 

 

S. K. Karkari

P

1

P

, A. Pandey

1

, N. Sirse

2

 and M. Turner

2

  

 

P

1

P

 Institute for Plasma Research, HBNI, Bhat village, Gandhinagar, Gujarat, India, Pin 382428  

P

2

P

 Dublin City University, Glasnevin, Dublin-9, Ireland 

 

Unconventional  application  of  hairpin  and  Langmuir  probes  has  been  demonstrated  to  quantify 

negative  ion  temperature  and  density  in  electronegative  plasma.  This  includes  the  estimation  of 

negative ion temperature based on floating potential of a cylindrical Langmuir probe and inferring 

negative ion density by resonance hairpin probe in conjunction with pulse laser photo-detachment 

method.  The  underlying  principle  behind  these  techniques  shall  be  discussed  along  with 

experimental findings of plasma parameters in oxygen discharge.  

 

1. Introduction 

Electronegative  plasmas  are  highly  popular  in 

semiconductor  industries  besides  being  used  for 

producing  energetic  neutral  beams  for  plasma 

heating  in  fusion  devices.  The  negative  ions 

presence in the discharge can dramatically influence 

the  characteristic  Bohm  speed  of  positive  ions 

entering  the  sheath  and  leaving  the  plasma 

boundary.  The  discharge  impedance  is  also 

impacted  due  to  negative  ions.  Thus  quantification 

of  negative  ion  parameters  is  important  for 

characterization  of  negative  ion  sources  besides 

being  useful  in  the  fundamental  studies  of  negative 

ion plasmas in laboratory.     

    

The  conventional  method  to  measure  negative 

ion  density  is  achieved  by  pulse  laser  photo-

detachment  technique  [1].  This  method  relies  on  a 

detection  probe  to  measure  the  photo-detachment 

current signal. Though this serves as a basic tool for 

the  quantification  of  negative ions, however  certain 

complication  arises  in  magnetized  plasmas.  In  this 

case,  the  detection  probe  when  biased  to  electron 

saturation  current  severely  depletes  the  plasma 

electrons  in  the  magnetic  flux  tubes  attached  to  the 

probe  surface.  Therefore  estimates  of  plasma 

parameters  are  affected  besides  the probe introduce 

strong perturbation to the plasma.  

 

2.  Unconventional  probing  methods  to  measure 

negative ions   

 To  overcome  above  limitation,  unconventional 

probing  methods  have  been  developed  based  on 

resonance hairpin and cylindrical Langmuir probes.  

2.1. Application of Hairpin probe 

The  hairpin  probe  is  based  on  microwave 

technique  and  has  been  used  for  the  detection  of 

negative  ions  both  inside  and  outside  the  photo-

detachment  region  [3].  Experimental  results  have 

shown  that  the  positive  ions  in  the  photo-detached 

channel  are  strongly  depleted  after  the  pulse  laser 

beam has expired [4]. To address the above issue, a 

direct  method  of  inferring  negative  ion  parameters 

by  hairpin  probe  has  been  developed.  The  negative 

ion  parameters  have  been  inferred  by  time 

modulating the dc sheath around the hair-pin prongs 

[5] with a train of rectangular voltage pulses applied 

to  the  hair-pin  probe.  Synchronous  measurement  of 

electron  density  provides  the  information  of 

negative ion parameters around the hairpin.   

 

2.3.  Negative  ion  temperature  from  floating 

potential of cylindrical probe 

 Recently,  floating  potential  of  a  cylindrical 

probe  have  been  investigated  as  a  function  of 

electronegative parameters α = n

_

 / n

e

 and γ = T

e

/T

_

 ; 

[6].  A  comparison  of  analytical  curves  of  floating 

potential  as  a  function  of  α,  with  γ  as  a  free 

parameter enables to calculate T

_

 by tuning the value 

of γ to match with the floating potential obtained in 

experiment.  Using  this  method,  the  negative  ion 

temperature  in  oxygen  discharge  has  been  found  in 

the range of 0.05 – 0.07 eV at operating pressures of 

4.0 – 7.0 Pa.  

 

3. References 

[1]  M.  Bacal.  Rev.  Sci.  Instrum,  71(11)  (2000) 

3981 

[2]  S.  K.  Karkari,  C.  Gaman,  A.  R.  Ellingboe. 

APL. 28 (2008) 071501.  

[3]  N.  Sirse,  S.  K.  Karkari,  M.  A.  Mujawar,  J. 

Conway,  M.  Turner.  Plasma  Sources  Sci.  Technol. 

20 (2011) 055003 

[4]  J.  Conway,  N.  Sirse,  S.  K.  Karkari,  M.M 

Turner.  Plasma  Sources  Sci.  Technol.  19  (2010) 

065002  

[5]  N.  Sirse,  S.  K.  Karkari,  M.  Turner.  Plasma 

Sources Sci. Technol. 24 (2015) 022001 

[6] A. Pandey, S. K. Karkari. Physics of Plasma, 

24 (2017) 013507  

Topic Number 06 

30

XXXIII ICPIG, July 9-14, 2017, Estoril/Lisbon, Portugal 

 

 

 A point-like discharge,  

sustained by powerful radiation of terahertz gyrotron  

 

A. V. Vodopyanov, A. V. Sidorov, S. V. Razin, A. G. Luchinin, A. P. Fokin, A. I. Tsvetkov, 

A. P. Veselov, M. Yu. Glyavin, S. V. Golubev 

 

P

Institute of Applied Physics of the Russian Academy of Sciences, Nizhny Novgorod, Russia

 

 

We  propose  to  use  the  discharge  plasma  sustained  by  terahertz  radiation  as  a  source  of  extreme 

ultrabviolet light for high-resolution lithography. Experimental studies of the breakdown sustained 

by  terahertz  waves  in  the  nonuniform  gas  jet  was  performed  on  two  cases:  in  pulsed  mode  -  the 

radiation  frequency  of  670  GHz,  pulse  duration  of  30  µs,  power  of  50  kW;  in  CW  mode  -  the 

radiation  frequency of  263 GHz;  power up to  1 kW. The plasma density was  measured from  the 

Stark  broadening  of  the  line  H

α

.  The  radiation  in  the  vacuum  ultraviolet  region  was  investigated 

using a calibrated PMT and filters, the radiation in the extreme ultraviolet investigated absolutely 

calibrated detector with filter sets. 

 

Today  micro-  and  nano-  electronics  industry 

requires  a  source  of  extreme  ultra-violet  (EUV) 

radiation  with  a  wavelength  of  13.5  ±  1  %  nm  for 

high resolution projection lithography. The power of 

the source must be at a level of 1 kW at the size of 

the  emitting  region  of  less  than  1  mm.  One  of  the 

most  promising  sources  of  EUV  light  is  considered 

to be a source that uses a pulsed CO

2

 laser radiation 

focused  on  a  specially  formed stream of droplets of 

tin  with  dimensions  of  the  order  of  0.1  mm. 

However, along with tangible achievements in these 

light  sources  have  a  number  of  fundamental  flaws 

that  do  not  allow  us  to  consider  the  problem  of 

creating a EUV light source to be solved.  

We propose to use discharge plasma sustained by 

terahertz  radiation  as  a  source  of  EUV  light  for 

high-resolution lithography. In this report we discuss 

the experimental investigation of two types of EUV 

sources  based  on  discharge  sustained  by  powerful 

gyrotron  radiation.  An  increase  in  plasma  density 

with increasing frequency of the heating wave to the 

value  of  10

15

  cm

-3

  and  above  makes  a  plasma 

resonance  heating  mechanism  effective  with  small 

plasma  size.  The  main  idea  of  creating  of  a  point 

discharge  with  high  emissivity  in  the  required 

wavelength band is the realization of a breakdown in 

a  nonuniform  gas  jet  with  the  scale  of  the 

inhomogeneity  of  the  order  of  1  mm.  In  this  case, 

breakdown  conditions  fulfilled  only  in  a  small 

region  of  space  and  discharge  cannot  go  beyond  it 

[1-3].  

In  this  work  the  experimental  studies  of  the 

breakdown  sustained  by  terahertz  waves  in  the 

nonuniform  gas  jet  was  performed  on  two  cases:  in 

pulsed  mode  -  the  radiation  frequency  of  670  GHz, 

pulse  duration  of  30  µs,  power  of  50  kW;  in  CW 

mode  -  the  radiation  frequency  of  263  GHz;  power 

up  to  1  kW.  Figure  1  shows  the  photograph  of  the 

point-like  plasma  in  that  two  cases.  The  plasma 

density  was  measured  from  the  Stark  broadening of 

the line H

α

.  

     

 

 

                a)                               b) 

Fig.  1.  Photograph  of  the  point-like  plasma  sustained  by 

CW 263 GHz (a) and by pulsed 670 GHz focused beams 

 

The  radiation  in  the  vacuum  ultraviolet  region 

was investigated using a calibrated PMT and filters, 

the  radiation  in  the  extreme  ultraviolet  investigated 

absolutely calibrated detector with filter sets.  

The  work  was  supported  by  Russian  Science 

Foundation, project # 14-12-00609.

 

 

References 

[1]  M.  Glyavin,  S.  V.  Golubev,  I.  V.  Izotov, 

et.al., Appl. Phys. Lett., vol. 105, no. 17, 2014. 

[2] A. V. Sidorov, S. V. Razin, S. V. Golubev, et. 

al., Physics of Plasmas 23 (4), 043511 

[3] M.Yu. Glyavin, S.V. Golubev, V.G. Zorin, et 

al, Radiophysics and Quantum Electronics, Vol. 56, 

Nos. 8–9, January, 2014. 

16 

31

XXXIII ICPIG, July 9-14, 2017, Estoril/Lisbon, Portugal 

 

 

Plasma and catalyst for the oxidation of NO

x

 

 

I. Jõgi

P

1

P

, K. Erme

1

, E. Levoll

1

, J. Raud

1

, E. Stamate

2

P

  

 

rgy P

1

P

 Institute of Physics, University of Tartu, Tartu, Estonia  

P

2

P

 Department of Energy Conversion and Storage, Technical University of Denmark, Roskilde, Denmark 

 

The removal of NO

x

 from the exhaust gases requires the oxidation of most abundant NO to NO

2

 or 

N

2

O

5

.  The  oxidation  can  be  done  by  non-thermal  plasma  but  the  efficiency  is  limited  due  to  the 

back-reaction of NO

2

 to NO by O radicals. Present contribution investigates the role of catalysts in 

the improvement of oxidation efficiency based on the stationary and time-dependent studies of the 

NO

x

  oxidation  at  different  reactor  configurations  and  experimental  conditions.  The  plasma 

produced  active  oxygen  species  (O,  O

3

)  were  shown  to  play  an  important  role  in  the  reactions 

taking place on the catalyst surfaces while the exact mechanism and extent of the effect depended 

on  the  reactor  configuration.  The  effect  of  catalyst  at  different  experimental  conditions  was 

quantitatively  described  with  the  aid  of  analytical  lumped  kinetic  models  derived  for  the  NO

x

 

oxidation when the catalyst was directly in contact with plasma or only with the ozone. 

 

1. Introduction  

NO

x

 (NO, NO

2

) produced in the burning of fossil 

fuels  is  a  major  threat  to  the  environment  [1].  The 

available  adsorption  or  absorption  based  NO

x

 

removal  methods  work  efficiently  when  the  most 

abundant NO

x

 constituent NO is oxidized to NO

2

 or 

N

2

O

5

.  The  oxidation  can  be  done  by  non-thermal 

plasmas  which  produce  highly  reactive  oxygen 

species (O, OH, O

3

). One of the main limiting factor 

for plasma oxidation of NO in O

2

:N

2

 mixtures is the 

back-reaction  of  NO

2

  to  NO  by  O  radicals  [2]. The 

presence  of  such  back-reaction  distinguishes  the 

NO

x

  from  organic  compounds  which  are  also  often 

oxidized  by  plasma.  The  back-reaction  can  be 

suppressed by different means including the indirect 

treatment by ozone or the use of catalyst. 

Present  contribution  investigates  the  role  of 

catalyst  in  the  plasma  oxidation  of  NO

x

.  The 

investigation 

involved 

stationary 

and 

time-

dependent  studies  of  NO

x

  oxidation  with  different 

configurations  of  plasma  and  catalyst  placement  at 

varying  experimental  conditions.  Furthermore, 

analytical  lumped  kinetic  models  incorporating 

effective  reaction  coefficients  for  NO

x

  oxidation 

were  derived  to  quantify  the  effect  of  catalyst  at 

different  experimental  conditions  [3,4].  The  results 

were mostly obtained in dry O

2

:N

2

 mixtures.